近日,戴瑛教授团队发现硼原子负载的碳氮化合物(B@g-CN)可以实现可见/红外光催化氮气自发还原合成氨,是一种新型的非金属光催化材料。该研究对揭示光催化固氮的作用机理和发展高效光催化材料具有重要意义。相关研究成果以“Metal-Free B@g‑CN: Visible/Infrared Light-Driven Single Atom Photocatalyst Enables Spontaneous Dinitrogen Reduction to Ammonia”为题,在线发表于Nano Letters(影响因子12.279)国际期刊。论文第一作者为物理学院2017级博士生吕兴帅,魏巍副研究员和戴瑛教授为共同通讯作者,山东大学为唯一作者单位。
合成氨是催化领域的经典反应,诺贝尔奖数次颁发于该领域科学家说明其从机理认识到工业应用有着重要意义。目前,Haber–Bosch过程广泛应用于工业合成氨,然而该反应需要在高温高压下进行,过程中的CO2排放占全球总量的3%,且耗能巨大。电催化固氮模拟了自然界中固氮酶在温和条件下还原大气中氮的过程。当前被证实的可用于电催化固氮的材料多为金属基材料,完全非金属的材料较少,光催化固氮材料的研究更是少有涉及,发展新型合成氨催化材料是该领域的重要课题。
戴瑛教授团队发现,g-CN负载的硼单原子可以作为一种新型的非金属固氮光催化材料,其反应过电位仅有0.15 V。这种材料具有较强可见光-红外光吸收,其光激发电子可使氮还原反应自发进行,标志着一种利用太阳光催化合成氨反应的新材料体系。该研究从激发态角度揭示了光电子行为及其在光催化过程中的作用机理,阐释了光催化氮还原反应的微观本质,并拓宽了合成氨光催化材料的设计思路,对开发新型固氮光催化材料具有重要参考价值。
近几年,戴瑛教授团队在光催化、光能电池等能源环境应用材料的设计与性质调控及其作用机理等方面取得了系列重要成果,分别发表在Nature Commun.、Nano Lett.、 Nano Energy、 Adv. Mater.、 Angew. Chem. In. Ed.、Appl. Catal. B: Environ. 等国际著名期刊。
该工作得到了晶体材料国家重点实验室、国家自然科学基金面上项目、山东省自然科学基金、山东省泰山学者计划和山东大学青年学者未来计划项目的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b02572